J. Cent. South Univ. : CO₂矿化养护钢渣 - 粉煤灰 - 水泥三元胶凝材料：力学性能、微观结构与生命周期评估
摘要
水泥工业碳排放约占全球人为碳排放总量的 9.8%，利用工业固废替代传统水泥、结合 CO₂矿化养护技术，是建材行业实现降碳目标的重要技术路径。本文以钢渣（SS）、粉煤灰（FA）为辅助胶凝材料，采用 CO₂矿化养护技术制备钢渣 - 粉煤灰 - 硅酸盐水泥三元胶凝材料，系统考察了剩余水灰比、CO₂养护压力、养护时间及钢渣掺量对试件力学性能与 CO₂吸收率的主导作用及交互影响，结合多尺度微观表征揭示矿化作用机理，并开展全生命周期环境与经济性评估。
研究表明：优化参数下试件抗压强度可达 49.9 MPa、CO₂吸收率达 14.34%；矿化产物以碳酸钙与无定形硅胶为主，可显著细化材料孔结构；与传统预制混凝土相比，该体系碳排放降低 58.05%、生产成本降低 10.09%，兼具优异的环境效益与工程应用潜力。
01引言
硅酸盐水泥是全球土木工程领域应用最广泛的胶凝材料，但其生产过程能耗高、碳排放量大，给全球生态环境带来了巨大压力。利用钢渣、粉煤灰等工业固废作为辅助胶凝材料（SCMs）替代部分水泥，是当前行业公认的碳减排有效手段。
近年来，CO₂矿化养护技术逐渐成为研究热点。该技术通过 CO₂与胶凝材料内部的碱性矿物相、水化产物发生矿化反应，生成稳定的碳酸盐等产物，既能实现 CO₂的固化封存，又能填充材料内部孔隙、提升早期强度。钢渣、粉煤灰等固废不仅具备胶凝活性，还富含 CaO、C₃S、C₂S 等碱性组分，是理想的 CO₂矿化原料。
目前现有研究多聚焦于单一因素对矿化效果的影响，对多因素间的交互作用及内在机理分析不足。本研究采用响应面法开展多因素试验，结合 XRD、TG-DTG、FTIR、SEM-EDS、MIP 等微观测试，揭示三元胶凝体系的 CO₂矿化作用机理，并从全生命周期维度评估其环境与经济效益，为固废基矿化建材的工程化应用提供理论依据与技术支撑。
02试验
试验采用 P·O 42.5 普通硅酸盐水泥作为基础胶凝组分。钢渣的比表面积 422 m²/kg，28d活性指数为 84%；粉煤灰为 Ⅱ 级粉煤灰，28d活性指数为 72%。
试验固定胶凝材料总质量，水泥占比 40%，钢渣与粉煤灰总占比 60%，初始水灰比设定为 0.35。按照 GB/T 17671搅拌成型。脱模后试件在 60℃下进行烘干处理，通过质量控制调节试件剩余水灰比。预处理后，将试件置入 CO₂矿化养护舱，通入浓度 99.9% 的 CO₂气体，在设定压力与时长下开展矿化养护试验。
试验采用响应面法中的中心复合设计，选取剩余水灰比、钢渣掺量、CO₂压力、养护时间4 个影响因素，每个因素设置 5 个水平。
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3.1响应面模型建立与参数优化
建立了抗压强度与 CO₂吸收率的二阶多项式响应面模型，两个模型的决定系数 R² 分别为 0.9809 和 0.9823，调整 R² 与预测 R² 差值均小于 0.2，模型预测误差分别为 4.14% 和 3.53%，拟合精度高、可靠性强，可准确预测三元胶凝体系的矿化性能。
参数优化结果显示：当剩余水灰比为 0.12、钢渣掺量为 54%、CO₂压力为 0.25 MPa、养护时间为 9 h 时，体系综合性能最优，预测抗压强度为 49.9 MPa、CO₂吸收率为 14.34%。试验验证结果与预测值的绝对相对偏差均小于 10%，模型优化结果准确可靠。
3.2性能影响规律分析
抗压强度：剩余水灰比与钢渣掺量的影响最为显著。剩余水灰比在 0.1~0.15 区间内，抗压强度随水灰比升高略有上升；超过 0.15 后，孔隙水阻碍 CO₂扩散，强度快速下降。CO₂压力在 0.3 MPa 以内时，强度随压力升高稳步提升；超过 0.3 MPa 后，表面矿化产物快速致密化，阻碍 CO₂向内部渗透，导致强度出现回落。延长养护时间可小幅提升强度，但反应 40 min 后增长速率显著放缓。
CO₂吸收率：影响程度排序为剩余水灰比＞钢渣掺量＞CO₂压力＞养护时间。剩余水灰比越低、钢渣掺量越高、CO₂压力越大、养护时间越长，CO₂吸收率越高。值得注意的是，0.3 MPa 以上的高压虽能提升总吸收率，但会加剧 “表面致密化” 效应，反而不利于内部矿化与强度协同增长。
各因素间存在显著交互作用，在高钢渣掺量（＞30%）、低剩余水灰比（0.1~0.15）、中低 CO₂压力（0.2~0.3 MPa）区间，交互效应尤为突出。
3.3.矿化产物与微观机理
矿化反应后，体系中C₃S、C₂S、Ca(OH)₂等碱性组分与 CO₂充分反应，主要生成碳酸钙（以方解石为主，含少量文石）与无定形硅胶。
钢渣掺量提升可显著增加碳酸钙含量与结晶度，是提升矿化效果的核心因素；降低剩余水灰比有利于 CO₂气体在孔隙中扩散，同样能显著提升整体矿化程度。
矿化产物大量填充于材料内部孔隙中，使总孔隙率从 39.17% 降至 28.68%；50 nm 以上的有害孔比例大幅降低，20 nm 以下无害孔占比提升约 13%，孔结构得到显著细化，是材料强度提升的核心微观机制。
3.4.生命周期评估
以优化配比制备固废基矿化预制混凝土构件，与传统普通水泥预制混凝土相比：
1 m³ 构件总碳排放从 1549 kg 降至 649.8 kg，降幅达58.05%；
生产成本从约 836 元降至 751.7 元，降幅达10.09%。
该体系同时实现了工业固废消纳、CO₂固化封存与生产成本降低三重效益，环境与经济优势显著。
04结论
(1)所建立的响应面模型精度优异，可有效预测三元胶凝体系的抗压强度与 CO₂吸收率；优化参数下试件抗压强度达 49.9 MPa、CO₂吸收率达 14.34%。
(2)剩余水灰比与钢渣掺量是影响体系性能的核心因素，各因素间存在显著交互作用；中低 CO₂压力更兼顾强度与矿化效率，过高压力会出现 “表面致密化” 负效应。
(3)矿化产物以碳酸钙与硅胶为主，可有效填充大孔、细化孔结构，提升材料致密性；碳酸钙的含量与结晶度直接决定体系性能提升幅度。
(4)与传统预制混凝土相比，CO₂矿化养护钢渣 - 粉煤灰 - 水泥固废体系碳排放降低超 58%、成本降低超 10%，是兼具可持续性与经济性的预制混凝土制备技术。
来源：冶金渣与尾矿
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